极目新闻记者 柯称
通讯员 高妍
Science（《科学》）和Nature（《自然》）是大众最为熟知的顶级期刊（它们和Cell《细胞》一同被国际公认为有最高学术声誉的科技期刊），能够在上面发表研究论文是很多科研人员梦寐以求的事。武汉大学高等研究院、化学与分子科学学院雷爱文教授课题组，从今年7月起，已连发2篇Science文章、1篇Nature文章。
极目新闻记者从武汉大学获悉，11月15日，Science在线发表了雷爱文课题组关于催化氧化羰基化的最新研究论文。论文题目为“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。中国科学院兰州化学物理研究所博士生王锦辉、武汉大学高等研究院博士后王盛淳、山西大学分子科学研究所讲师卫智虹为论文的共同第一作者，中国科学院兰州化学物理研究所何林研究员、雷爱文为共同通讯作者。
王盛淳与雷爱文
1828年，人类首次从无机物合成有机物尿素，标志有机化学诞生。脲类有机物凭借独特结构在医药、农药、材料科学以及高分子领域展现出了广泛的应用价值。然而，尽管脲类化合物的应用前景广阔，但其合成过程却面临着诸多挑战。传统的合成方法通常依赖高危试剂，且需要多步复杂的反应步骤，导致大量的污染物生成。为了寻求更为环保和高效的合成途径，雷爱文与何林课题组联手探索了一种电合成与热合成串联，把CO2还原成CO并实现高值转化，从而精准合成非对称脲类化合物。
武大官网介绍，雷爱文课题组耕耘机理研究近二十载，该研究提出了同步精准识别策略，结合不同胺与不同金属的反应性识别两种胺的本征属性，使得多种胺能在氧化羰基化中高选择性偶联，解决了同一催化体系中相似属性的胺难以区分的关键问题。课题组通过原位同步辐射技术及电子顺磁共振波谱研究了铜催化剂与一级和二级胺之间的单电子转移动力学，揭示了铜催化剂与二级胺之间的高效电子转移，并通过位阻效应发现了钴催化剂与一级胺的匹配规律。因而，课题组成功实现了氧化羰基化中，在同一催化体系和时空尺度下，以高选择性合成近40种非对称脲类药物衍生物，显示出该方法在药物合成中的巨大潜力。
据了解，2024年7月12日，Science在线发表了雷爱文团队关于交流电合成化学的研究论文，题为“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bondtransformations”（程序化交流电优化铜催化C-H键转化反应）。武汉大学高等研究院特聘副研究员曾力、化学与分子科学学院博士生杨庆红、高等研究院硕士王建兴为论文的共同第一作者，雷爱文教授为唯一通讯作者，武汉大学为第一署名单位。此项研究实现了交流电解环境下金属催化物种精准调控，解决了电合成条件下过渡金属催化剂容易在阴极析出失活而必须用分离池的科学难题。此项研究为一体式电解池条件下，金属催化耦合电催化发展新型合成反应提供可行路径。可编程波形交流电合成技术的出现，将为合成电化学新技术在绿色物质制造等更广泛应用领域提供极大助力，为化学化工绿色化，智能化和高端化提供新的动能。
从左至右：雷爱文，步发祥，邓宇琪，李武
2024年8月29日，Nature在线发表了雷爱文/李武教授团队的最新的电合成新技术研究，题为“Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes”（电催化芳烃和杂芳烃还原氘代）。武汉大学化学与分子科学学院博士步发祥、高等研究院博士生邓宇琪为论文的共同第一作者，李武教授、雷爱文教授为通讯作者，武汉大学为唯一署名单位。氘标记被广泛应用于新药创制、质谱内标、化学反应动力学、生物示踪剂等研究。然而，目前已开发的氘标记方法十分有限，到目前为止，具有普适性的芳烃还原氘标记的方法还未曾被开发出来。这项研究从原创电极材料出发，通过电合成新技术成功解决了这一难题。
此外，雷爱文课题组今年9月还在Nature Chemistry（《自然化学》）上发表了最新研究进展。
（图源：武汉大学官网）